Zerfaß wurde 1934 in Simmern (Diözese Trier) geboren. Er studierte Theologie in Trier und Innsbruck und wurde 1960 zum Priester geweiht. Von 1961 bis 1964 arbeitete er als Kaplan in Trier und Bad Kreuznach. 1963 promovierte er in Innsbruck im Fach Liturgiewissenschaft über die Rolle der Lesung im Stundengebet. Anschließend war er an der Theologischen Fakultät in Trier Dozent für Sprecherziehung, Predigtausbildung und Pastoraltheologie. 1972 habilitierte er sich in Münster für das Fach Pastoraltheologie. Im gleichen Jahr übernahm Zerfaß den Würzburger Lehrstuhl für Pastoraltheologie und Homiletik, den er bis zu seiner Emeritierung im Jahr 1999 innehatte.
Im Mittelpunkt seines wissenschaftlichen Interesses stand die Frage der Vermittlung zwischen Evangelium und moderner Kultur sowie zwischen Theologie und Humanwissenschaften. Auf internationales und ökumenisches Interesse stieß das Konzept der Predigtausbildung, das Zerfaß im Rahmen der Bemühungen um eine verbesserte und praxisnahe Hochschuldidaktik entwickelte. Jahrelang arbeitete er nebenamtlich als Psychiatrieseelsorger. Zerfaß war Gründungsmitglied des Vereins „Würzburger Brücke“ für gemeindenahe Psychiatrie, dessen Vorsitzender er von 1978 bis 1990 war. Für seine Verdienste um die diakonische Pastoral würdigte ihn das Bistum Würzburg 2004 mit der Liborius-Wagner-Plakette. 1989 erhielt er die Bayerische Staatsmedaille für soziale Verdienste, 2000 den Ernst-Wichern-Preis für seine ökumenische Kooperationsbereitschaft und 2007 den Predigtpreis der Deutschen Wirtschaft für sein Konzept der Aus- und Fortbildung künftiger Prediger. Das digitale Rolf-Zerfaß-Archiv an der Universität Innsbruck soll sein Werk für nachfolgende Generationen zugänglich machen.
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